至元二十年,有西域僧人自称能知天文,但翻译都不懂天文,有人推荐阿鲁浑萨理。世祖召他与僧人辩论问答,僧人佩服其学问,世祖十分高兴,留在宫内任宿卫。有江南人说宋朝宗室谋反,朝廷派使去逮捕。阿鲁浑萨理忙上朝谏阻说“:此话不确实,是谎言,不能派人去逮捕。”世祖问他何以知道是谎言,阿鲁浑萨理从容回答道:“如果宋宗室真的谋反,郡县为何不知。谋反消息不由郡县上报,而是由一般人来报告朝廷,这必是公报私仇。江南刚刚平定,人心未服,一旦听信小人谎言而逮捕宋宗室,恐因此人人自危,中造谣者之计。”世祖猛醒,立即召还使者,并令郡县审问那造谣生事的人,果然是因曾没借到钱而进行诬告。世祖深有感慨地说:“若不是卿指出,几乎误事,但恨用卿晚了。”自此以后,阿鲁浑萨理常侍奉于世祖左右。
至元二十一年,升阿鲁浑萨理为朝列大夫、左侍仪奉御。阿鲁浑萨理劝世祖用儒术来治理天下,为此,应广招隐居深山江湖有学问的人,以备需要时任用。世祖采纳这一意见,遣使求贤,设立“集贤馆”是年九月,任阿鲁浑萨理主持集贤馆事宜。阿鲁浑萨理辞谢道“:陛下初次设立集贤馆来招待贤士,应选一位德高望重的人来主持,以新天下人耳目。”他推荐司徒撒里蛮。世祖同意,但还是任阿鲁浑萨理为中顺大夫、集贤馆学士,并兼太史院事及左侍仪奉御。他又向世祖建议:“国学,人材之本,立国子监,置博士弟子员,对他们的待遇从优,使来学的人日多。”世祖允准。二十二年六月,升嘉议大夫。二十三年,晋为集贤大学士、中奉大夫。
至元二十四年春,设立尚书省,桑哥当权,世祖诏命阿鲁浑萨理一同视事。他力辞未准,授为资德大夫、尚书右丞。后又拜荣禄大夫、平章政事。桑哥当政,专横跋扈,植党营私。阿鲁浑萨理多次恳切劝诤,与桑哥不合,只有自持廉正。桑哥奏请设立征理司,清理天下百姓所欠赋税。派出去征税的人相望于道,监狱中关满了被他们逮捕的平民,路上行人只相望而不敢交谈。恰逢北京发生地震,阿鲁浑萨理借此上书,奏请撤废征理司以回答上天的惩戒。朝廷撤废征理司诏书宣布之时,百姓奔走相庆。不久,桑哥败,阿鲁浑萨理亦受到牵连,家产被没收。世祖问他:“桑哥为政暴虐,卿为何不说一句话?”他回奏道“:臣不是没有说过,只是未采纳我的意见而已。陛下正十分信任桑哥,而桑哥所忌恨的就是我。臣多次进谏都未听取,若再谏有如抱柴救火,只是使之更加暴虐,不如进行一些补救工作,使国家根本不受大的损害,久而久之,陛下自必明白。”世祖也认为只能这样,诏令归还所没收的财产,并遣张九思赐他金帛。阿鲁浑萨理辞谢不受。
二十八年秋,朝廷批准阿鲁浑萨理辞去平章政事和太史院的职务,但留任集贤大学士。司天监刘监丞奏,阿鲁浑萨理在太史院时,多次谈论国家灾祥事,是大不敬,请治罪。世祖大怒,认为刘监丞是诽谤大臣,当治以诬告之罪。阿鲁浑萨理忙叩头奏道:“臣不才,赖陛下含天容地之大德而蒙任用,虽万死莫报。然要将指责我的人治罪,臣恐从今以后再没有人敢进谏了。”经他的力争,刘监丞终被开释。后来阿鲁浑萨理虽不在其位,但若召他入朝论事,他总是知无不言,言无不尽。
至元三十年,再度奉命主持太史院事。三十一年,世祖驾崩,这时成宗尚在北边,裕宗太后一面写信去催成宗回朝即位,一面命阿鲁浑萨理率翰林、集贤及礼官做新皇帝登基大典的准备工作。成宗即位后于元贞元年(1295)春,加阿鲁浑萨理为守司徒、集贤院使,主持太史院事。早在皇太子裕宗去世时,世祖欲再立皇太子,但不能决定立谁,询问阿鲁浑萨理。阿鲁浑萨理提出成宗,称赞他仁孝恭俭,应为太子。于是世祖决定立成宗。这件事成宗和裕宗皇后不知道。成宗在北边抚军,世祖遣阿鲁浑萨理奉皇太子大印送给成宗。这是他第一次到成宗府邸。成宗即位后对阿鲁浑萨理说:“朕即位之前,谁人不想来巴结我,只有卿虽召请也不肯来,今天朕才知卿真正有大臣的体统。”从此以后,成宗召他问话,不呼其名,赐坐,与诸侯王地位相当。并常对左右说:“像全平章(即阿鲁浑萨理)这样的人,是真正全材,今天几乎无人可以同他相比。”
大德三年(1299),复拜为中书平章政事。大德十一年去世,享年六十三岁。延。。四年(1317),赠推忠佐理翊亮功臣、太师、开府仪同三司、上柱国,追封赵国公,谥“文定”有子三人:长子岳柱,次子久著,三子买住。
岳柱是阿鲁浑萨理长子,字止所,一字兼山。自幼容貌言行端庄,禀性聪敏,有远见卓识。八岁观画师何澄画的《陶母剪发图》,岳柱指陶母手上的金镯子说“:金镯子可以换酒,何用剪发卖钱?”何澄大惊,认为他与众不同。长大入学,能日记千言。十八岁时随丞相答失蛮入宫为宿卫。